ペロブスカイトを用いた半導体を光学冷却させることに成功：研究開発の最前線

千葉大学は、ハロゲン化金属ペロブスカイトを活用し、半導体を光で冷却させる半導体光学冷却の実証に成功した。光学冷却はオージェ再結合による限界があり、励起光強度に依存して冷却から加熱へと変化することが明らかになった。

[MONOist]

　千葉大学は2024年9月2日、ハロゲン化金属ペロブスカイトを活用し、半導体を光で冷却させる半導体光学冷却の実証に成功したと発表した。光学冷却はオージェ再結合による限界があり、励起光強度に依存して冷却から加熱へと変化することが明らかになった。大阪大学、京都大学との共同研究による成果だ。

　ハロゲン化金属ペロブスカイトは、発光効率の高い量子ドットを持ち、次世代の太陽電池や発光デバイス材料として期待されている。今回の研究では、高い発光効率を維持でき、かつ丈夫なドットインクリスタルという形状のペロブスカイトに着目。このペロブスカイトは、CsPbBr₃組成のペロブスカイト量子ドットが、Cs₄PbBr₆結晶の中に埋め込まれた構造（CsPbBr₃/Cs₄PbBr₆）を成している。

　光を半導体に照射すると、電子と正孔の対となる励起子ができる。そして励起子が再結合すると発光が発生する。一方、励起子が高密度になると、発光せず熱を放出して再結合する過程が見られる。この現象はオージェ再結合といわれる。

　まず、時間分解発光分光を活用して、オージェ再結合の起こりやすさを調査した。オージェ再結合は、励起子同士がぶつかることでエネルギーが放出（発光）される現象だ。半導体量子ドットでは、比較的弱い強度でも光加熱が発生するため、光学冷却を起こすためには弱い強度での実験が必須になることが分かった。一方で、弱すぎると冷却されないため、実験で扱った試料では、室温から10K（絶対温度）ほどが冷却の限界だと判明した。

　また、発光効率の高い部分のみを選択的に光照射するために、マイクロサイズの結晶を作製。さまざまなマイクロ結晶を用いて光学冷却実験をした結果、複数の試料で冷却が観測できた。励起光の強度を変化させると、冷却から加熱へと移行する様子も見られた。

上：オージェ再結合の概念図、左下：光学冷却実証の典型的な実証結果、右下：光強度の増加による冷却から加熱への転換を示した実験結果 出所：千葉大学

　今後は、より低温への光学冷却を成功させるために、量子ドットの周りの物質を工夫することで、オージェ再結合の確率を低減する試みが必要だとしている。

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